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半导体所等在纳米点棒异质结的超低频拉曼光谱研究取得重要进展

2016-11-29 09:00
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  胶体半导体纳米微晶,如CdSe纳米点、CdS纳米棒因其光致发光和光致发光效率很高且发射波长的粒径可调等优良光学和电学性质而在光电器件等方面有重要应用。目前这些应用已经拓展到了激光二极管激光器、显示屏以及生物标记等领域。将纳米点和纳米棒进行组装可以得到纳米点棒异质结,不同类型的材料组合可以得到不同类型的异质结,而通过调控纳米棒和纳米点的尺寸比例又可以进一步对其发光性能进行调控,这无疑增加了纳米微晶的调控维度并大大丰富了光电学性质。

  近年对纳米点棒异质结的光发射研究层出不穷,尤其是其带边发射不仅取决于其本征的能带结构,还会受到声子的调控。在声子辅助下,原本跃迁禁戒的暗态可能转变为跃迁允许的亮态,形成新的发射峰,从而发现了诸多带边发射的新奇现象。纳米微晶的声子主要有光学声子和声学声子。光学声子主要由纳米微晶原子间的相互作用决定的,而声学声子则严重依赖于纳米微晶的形状和尺寸。由于声学声子的频率低且强度弱,学界对纳米微晶及其异质结的研究还非常少。

CdS纳米棒(左)和CdSe/CdS点棒异质结(右)的结构示意图、拉曼光谱以及振动幅度分布图。

  拉曼光谱是表征声子振动光谱的重要技术手段。近年来,半导体研究所半导体超晶格国家重点实验室谭平恒研究组与意大利技术所的Roman Krahne教授在中科院王宽诚率先人才计划卢嘉锡国际创新团队的支持下,利用该研究组自己发展的超低波数拉曼技术在非共振条件下对CdSe/CdS纳米点棒异质结的超低频量子受限的声学声子进行了系统的研究。他们发现该纳米点棒异质结的声学声子主要包含了伸缩模(2 cm-1~10 cm-1)和径向呼吸模(10 cm-1~20 cm-1),这与纳米棒的声学模式类似,但是异质结的径向呼吸模较相应尺寸纳米棒出现了明显的红移(2-3 cm-1),且红移量随着异质结中纳米点尺寸的增加而增加。有限元模拟结果表明,该红移主要是由纳米点导致的呼吸模局域化所引起的。伸缩模的非局域性使得这种红移效应明显减弱。进一步研究表明,纳米点引入的平均声速度减小是导致异质结量子点径向呼吸模红移的直接原因。在改良的Lamb理论中,引入有效声速度,可以得到声速度改变的有效体积基本与纳米点尺寸相同,更进一步验证了异质结中呼吸模振动的局域性。研究还发现,通过调控纳米点位置也可以调控呼吸模的振动频率和振幅分布等性质。对于CdSe/CdS这种I型异质结来说,其吸收主要由CdS棒来决定,而光发射局域在CdSe纳米球部位,也就是说,声学模的局域部位与光跃迁位置相同,因此这为通过调控纳米点的粒径和位置来调控纳米点棒异质结声学声子辅助的光学跃迁性质提供了可能,对研究点棒异质结的光发射性质具有重要参考意义。

  该项研究工作也得到了国家自然科学基金委的大力支持,相关研究成果于近期在线发表在美国化学会学术刊物 Nano Letters 上。Mario Miscuglio博士和林妙玲同学为该文章的共同第一作者,谭平恒研究员和Roman Krahne教授为该文章的共同通讯作者。

 

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