高次谐波产生（HHG）是强场激光与物质相互作用中的重要非线性过程，可在极紫外（XUV）波段产生相干辐射，是生成阿秒脉冲及开展超快光谱与高分辨成像的关键手段。然而，其转换效率通常仅为10−7-10−5，这极大限制了其在高亮度相干XUV光源中的应用。过去，研究者已系统探讨了驱动激光波长、峰值强度、气体种类和聚焦几何等因素对HHG效率的影响，但脉冲宽度这一关键参数的作用在实验上仍缺乏系统性研究。理论上，脉冲宽度会影响介质中的电离积累，从而改变相位匹配条件，对谐波效率产生重要影响。但在实验条件下，如何保持其他条件恒定的情况下精准调节脉冲宽度仍存在技术挑战。为系统研究激光脉冲宽度对HHG效率的影响，本文构建了一套基于固体多通腔（MPC）的脉冲后压缩装置，可将掺镱激光器输出的180fs脉冲最窄压缩至42fs，并实现脉宽在该范围内的连续可调，同时保持光束质量和聚焦条件恒定[1]。实验采用中心波长1030nm、重复频率20kHz、最大脉冲能量700μJ的激光器作为驱动源，在MPC中引入熔融石英作为非线性介质，通过调节入射能量实现脉冲展宽与压缩控制。压缩后的脉冲经聚焦作用于长度约100μm的氩气喷流，产生高次谐波。谐波信号由VUV光谱仪记录，并结合数值模拟，分析单原子响应与宏观相位匹配的耦合机制。实验装置如图1所示。

图1 实验装置图[1]如图2所示，实验与数值模拟结果均表明，减小脉宽并不必然导致HHG转换效率的提升。在固定峰值强度条件下，存在一个最佳脉冲宽度τopt，使得转换效率达到最大值。进一步分析发现，该最佳脉宽随驱动激光强度的降低而显著增加。其根本原因在于宏观相位匹配条件的限制：当基波与谐波的波矢失配Δk接近零时，谐波在介质中能够有效相干叠加，而脉宽直接影响介质的电离积累速率，从而改变相位匹配发生的时刻。对于较短脉冲，由于作用时间有限，电离过程在脉冲峰值前相对缓慢，临界电离度在更高的光强下才会达到。这种情况下，HHG过程能够利用更强的瞬时电场驱动电子，从而显著增强单原子响应，使输出光子能量范围更宽。相反，对于较长脉冲，介质在峰值强度到来之前就已积累了较高的自由电子密度，导致等离子体色散增强、波矢失配提前出现并破坏相位匹配，从而削弱单原子响应。尽管如此，长脉冲包含更多光学周期，也可以在一定程度上能够补偿产率的下降，使得转换效率不会急剧降低。

图2 谐波阶数分别为21、25和31时，HHG效率随激光强度变化的实验结果（a–c）与数值模拟结果（d–f）[1]数值模拟结果进一步表明，最佳HHG效率与优化脉宽的关系近似满足CE∝τopt−0.5的规律，为不同强度条件下HHG的优化提供了定量依据，结果如图3所示。该研究还合理解释了早期实验中的现象：在首次HHG的实验中，即使采用长达40ps的脉冲和低于1014 W/cm2的激光强度，仍可观测到谐波信号，这是因为长脉冲在较低强度下依然能够实现相位匹配。

图3 优化的脉宽随光强的变化趋势图[1]综上，本研究在保持其他条件恒定的前提下系统调节激光脉宽，揭示了其与强度耦合对HHG转换效率的作用机制。结果表明：HHG效率由单原子响应与宏观相位匹配的动态平衡共同决定；对于任一激光强度，均存在最佳脉冲长度，短脉冲并非总是最优。合理优化脉冲可在不同强度下实现临界电离度对应的最佳相位匹配，从而获得最高效率。该工作填补了HHG参数空间研究的空白，为高重频掺镱激光器驱动的高亮度XUV光源设计提供了重要参考。

参考文献[1]. S. Westerberg, M. Redon, A.-K. Raab et al., "Influence of the laser pulse duration in high-order harmonic generation," APL Photonics 10 (2025).

       原文标题 : 超快非线性光学技术之八十一 激光输出脉宽对高次谐波产生过程的影响研究