超强、超短脉冲的发展推动了医学成像、光学计量、高精度光谱学等多项技术的进步。在过去的几十年里，通过高次谐波产生紫外波段的光源，使得阿秒和相干EUV成像领域的研究成为可能。然而，到目前为止，波长可调性一直是这些光源的主要限制。

来自维也纳工业大学研究团队实现了在紫外和可见光波段内的mJ量级超短脉冲输出[1]。装置如图1所示，作者选择高能量的激光器作为前端光源，该激光器可提供单脉冲能量为14 mJ、重频为0.5 kHz、脉宽为270 fs的1030 nm脉冲输出。随后采用纤芯直径为1 mm、长度6 m的空芯光纤展宽光谱，展宽后的光谱经4个啁啾镜压缩至 <15 fs。最后通过BBO晶体倍频至绿光可见波段，再次通过BBO四倍频至紫外波段。

图1  A）可见及紫外波段可调谐激光器装置示意图；B）80 mbar氩气在空芯光纤内的各阶色散。[1]

为了研究空芯光纤展宽光谱的情况，作者模拟了多种参数组合，相关结果如图2所示。空芯光纤内气体可选择原子气体氩气和分子气体氮气，其分别利用自相位调制和拉曼诱导实现光谱展宽。图2中A、B、C三组结果展示了群延迟色散、脉冲能量、压强对不同气体光谱展宽的影响。从中可知零群延迟色散、大脉冲能量、高气压有利于获得更宽光谱。C图展示了光谱展宽的结果，其含有多个平滑的旁瓣，为波长调谐及自压缩提供了有利条件。E图展示了不同条件下的脉宽及相位，经光谱展宽后的脉宽接近输入脉宽。

图2 利用原子气体（Ar）和分子气体（）优化光谱展宽 [1]

作者通过选择合适的气体种类、压强获得了特定波段的光谱，旋转BBO晶体使其满足该波段相位匹配，获得了460 nm-580 nm可见光波段的可调谐输出。该过程整体效率为20%-30%，脉宽为8-30 fs。随后利用第二块BBO晶体将可见光再次倍频获得了230 nm-280 nm可调谐的紫外输出。

图3  460 nm-580 nm及230 nm-290 nm可调谐的超快脉冲产生[1]

为了理解短脉宽的可见光脉冲产生的原因，作者模拟了倍频过程。选择变换极限为7 fs的红外脉冲，分别加入高阶色散和直接输入倍频晶体，最终结果如图4所示。高阶色散可以减缓基频脉冲在倍频晶体内传播时脉冲包络的改变，从而产生了更短的二次谐波脉冲输出。

图4 高阶色散脉冲在二次谐波产生中的自压缩效应[1]

超强UV和可见光飞秒脉冲是理想的高次谐波驱动源。作者利用1 mJ、8  fs的可见光作为驱动源，模拟得到了图5结果，理论上证明了从多个电离等离子体中可以产生能量> 500 eV的窄带谐波。而且，这些高次谐波在时域中对应着190 as的脉冲序列，可以用于阿秒电子研究和动态泵浦多维探测。

图5 可见光超短脉冲驱动产生高次谐波结果[1]

作者通过非线性自压缩实现了连续波长可调的紫外和可见光脉冲，脉冲宽度短至8.4 fs。这种波长可连续调节的飞秒脉冲为EUV范围内共振边缘吸收及高次谐波产生提供了优质的光源。

参考文献：

[1] Popmintchev D, Imani A, Carpegiani P, et al. Ultrafast Ultraviolet C and Visible Laser Light with Broadly Tunable Spectrum[J]. arXiv preprint arXiv:2307.00434, 2023.

       原文标题 : 超快非线性光学技术之四十八 宽光谱可调谐的超快可见及紫外波段光源