拓扑绝缘体铋（Bi）由于其无间隙边缘态和绝缘体态特性，在室温、超宽带和高性能光电探测器的制备研究中引起研究人员广泛关注，这些探测器可以跨越紫外线到远红外甚至太赫兹范围。然而，铋薄膜的表面粗糙度和晶界极大地影响了其光电转换和载流子传输，限制了其光电性能。飞秒激光由于其超高峰值功率和超短持续时间的特性，可以在各种材料上提供非接触式高精度制造。本文中，研究人员展示了飞秒激光处理来改变铋薄膜的表面形态和理化性质，提高铋薄膜质量的方法。通过调整脉冲能量和扫描速度等激光参数处理后，平均表面粗糙度测量值由R_a ＝ 44 nm降低到6．9 nm，且晶界明显消除。改善了铋薄膜的光电转换和载流子传输，增强其光电性能。因此，铋薄膜的光响应性在从可见光到中红外的超广谱范围内增加了大约2倍。研究表明，飞秒激光处理有助于提高拓扑绝缘体超宽带光电探测器的性能。

飞秒激光升级铋薄膜

在研究中，通过直流磁控溅射方法制备了二氧化硅（SiO₂）基铋薄膜（约300 nm厚），用于进一步的飞秒激光处理。如图1中的原理图所示，使用商用钛蓝宝石飞秒激光放大器（Spitfire Ace， Spectra Physics）作为光源，发送线圈偏振红外（800 nm， 1 kHz， 40 飞秒）脉冲序列。光束扩展后，通过焦距f ＝50 mm的柱面透镜聚焦在固定在高精度三维平移台上的铋薄膜上，形成直径约30 mm的线形光束光斑。以1mm ／s的速度扫描样品，完成了大面积的表面处理。令人惊讶的是，飞秒激光照射后，可以同时操纵外表面和内部晶界，分别由图1的左右部分图片所示。

图1所示：飞秒激光处理铋薄膜的原理图。

表面形态和晶界的变化

为了更好地理解激光参数对铋薄膜表面粗糙度和晶界的影响，研究人员实验研究了激光处理后的表面随每脉冲入射能量通量的变化规律。图2（a）－（f）展示了一组原子力显微镜（AFM）图像，显示了不同激光影响下表面形态的变化。图2 （g）计算的平均表面粗糙度（Ra）和均方根平均表面粗糙度（Rq）作为每脉冲激光通量F的函数。此外，飞秒激光处理前后铋薄膜的高分辨率SEM图像可以揭示晶体晶界的变化，如图3（a）－（e）所示。从图3（a）－（b）可以看出，随着f的增大，薄膜的晶界逐渐消失，从图3（a）－（b）可以看出，原始薄膜由许多晶粒组成，晶粒的尺寸分布很广，从几十纳米到几百纳米不等，特别是表面有一些较大的凸出颗粒，对光滑度有显著影响。截面扫描电镜图像表明，这些突出颗粒的尺寸甚至大于原始薄膜的厚度。（i）用不同的激光通量对原始和激光处理后的铋薄膜进行了拉曼光谱测量。

图2所示：飞秒激光处理铋薄膜表面形态随脉冲能量通量的演变。

图3所示：铋薄膜的SEM和拉曼光谱分析。

改性铋薄膜的光电性能

利用宽带激光激发，对激光处理后的铋薄膜的光电性能进行了评估。图4（a）所示的光学图像和插图比较了激光处理前（左）和处理后（右）样品表面的两部分形态。显然，即使是厘米级的激光加工，样品的表面粗糙度也可以由于大的突出颗粒的消失而大大降低。研究人员还利用原子力显微镜（AFM）对薄膜表面的形态变化进行了三维（3D）表征，如图4（b）， c所示，其中铋薄膜表面的突出颗粒被有效去除，表面形态明显光滑。通过对比激光处理前后的AFM测量数据，可以发现它们的平均高度差约为200 nm，最大值约为300 nm。

图4所示：铋薄膜激光处理前后表面粗糙度的比较。

图5（a）显示了在二氧化硅（SiO₂）衬底上制备的Ag－Bi－Ag器件的原理图，其中两个Ag电极连接在一起用于光电流（PC）测量。有效的PC响应来源于两个部分：Bi－Ag结的界面和铋薄膜远离金属电极的内部区域。由于主要的光热电效应，在研究人员的研究中，光电流信号主要从结的界面采集。

图5所示：铋薄膜宽带光电探测器。（a）设备布局示意图。（b－d）不同激发波长下（b） 532 nm， （c） 4μm， （d） 10．6μm的原始和激光处理铋薄膜光电探测器的宽带光响应。（e）载体传输增强机制示意图。

研究人员证明了飞秒激光处理可以作为一种有效的方法来改造铋薄膜，包括表面粗糙度和晶界两个方面。通过激光参数的可调，不仅可以连续改变薄膜的表面粗糙度，还可以同时消除晶界，从而显著改善载流子传输。与原始样品相比，即使在室温下，激光处理的铋薄膜在可见光到中红外 （MIR）的宽带范围内也表现出了两倍的光响应性。总的来说，该方法可以进一步用于提高其他拓扑绝缘体的质量，必将促进拓扑绝缘体材料在超宽带光电探测领域的应用。作者们也希望他们的研究可以启发更多关于飞秒激光加工调制拓扑量子材料的研究。