在高次谐波产生过程中，提升截止光子能量的手段之一是采用长波长的驱动激光光源[1]。驱动固体中的高次谐波需要长波长（通常>1.5 μm）和高能量（几个μJ）的激光脉冲。本文报道了一种工作在5.5-13 μm波段的飞秒光源，该载波包络相位（CEP）被动稳定的光源可输出能量为20 μJ的亚120 fs脉冲 [2]。图1是该中红外光源的装置图。种子源是重频为100 Hz、中心波长为790 nm的钛宝石激光器。种子源的输出被分为5 mJ和30 mJ的两部分，分别被压缩至45 fs和1.15 ps。5 mJ一路的脉冲经商用光参量放大器（TOPAS）后，产生能量为0.8 mJ、中心波长为1.75 μm的脉冲；该脉冲再由长1.7 m、直径1 mm、充1.65 bar氪气的空芯光纤（HCF）将光谱宽度展宽至400 nm，能量为0.25 mJ，作为频域光参量放大器（FOPA）的种子光。30 mJ一路的脉冲被分成15 mJ的两等份，作为FOPA的泵浦光。FOPA之后，中心波长分别在1.6 μm和1.9 μm的100fs、毫焦级光束，在GaSe晶体中通过差频产生（DFG）输出中红外脉冲。

图1 中红外光源的结构示意图[2]该装置的创新点在于FOPA的设计，如图2所示。在X方向上，种子光先经过75 线/mm的光栅在空间上发散，之后经过焦距为+750 mm的圆柱透镜，使其在傅里叶平面上的空间宽度超过4 cm。在Y方向上，光束自由传播。调节泵浦脉冲的脉宽以优化种子光与泵浦光的时间重叠，而二者的空间重叠集中在两个空间波段。满足时空重叠的两个光谱带各自经过C1和C2（BBO晶体）获得放大（分别记为S+和S-），用半波片将S+的偏振方向旋转90°，用一对0.5 mm厚的二氧化硅窗口片补偿两路的延迟差。最后，再用对称放置的L2和R2重新组合两路放大的光谱部分，两路脉冲在时间上重叠，分别作为DFG的泵浦（S+）和信号（S-）光。

图2 双光谱带FOPA的（a）二维与（b）三维示意图[2]在FOPA中，调节两束泵浦光束在傅里叶平面处的横向位置，放大脉冲的中心波长可在1.5-2.0 m范围内调谐。图3（a）为FOPA的种子光谱（黑色实线）和FOPA输出的一对典型放大光谱，蓝色和红色放大光谱的脉冲宽度分别为83 fs [图3（b]和89 fs [图3（c）]。图3（d）给出了波长分别在1.5-1.7 m范围（S-）和1.8-2.0 m范围（S+）内调谐的两束光束的脉宽大小。

图3 （a）FOPA的种子和输出的光谱结果,（b）放大脉冲的时间和相位曲线,（c）脉冲时间宽度与放大的中心波长的关系[2]最后的DFG阶段可产生能量高达20 μJ、波长在5.5-13 μm范围内调谐的飞秒脉冲。图4为不同波长的中红外脉冲的实验光谱（黑色）。图4中的红色曲线为数值模拟结果，模拟光谱与实验光谱吻合较好。作者还利用FROSt（基于低带隙半导体瞬态吸收的无相位匹配检索方法）测量了脉冲宽度，当中心波长变化时，脉宽在45 fs到117 fs之间（1.3至6.4个光周期）变化，平均峰值功率为0.25 GW。

图4 DFG脉冲的实验光谱结果与模拟光谱结果[2]由于DFG中信号光与泵浦光具有固定的相位差，所以产生的中红外脉冲的CEP（载波包络相位）是被动稳定的。图5为基于ZnSe晶体的CEP表征装置（上）、HHG（高次谐波产生）谱与CEP的关系（下）。用反射离轴抛面镜（RFL）将闲频光聚焦在0.5 mm厚的ZnSe晶体中，再用一个凸透镜将产生的高次谐波聚焦在光谱仪的输入狭缝上。当驱动激光的波长为6 m和10 μm时，可以完全表征CEP。CEP波动在6 μm和9.5 μm处的RMS值约为370 mrad。而当驱动激光的波长为13 μm时，无法完全测量CEP值。

图5 （上）测量CEP抖动的实验装置；（下）中红外驱动源中心波长分别为6 μm、10 μm和13 μm时，HHG谱与CEP的关系[2]综上所述，双谱带FOPA和DFG的组合可产生宽调谐范围、少周期、CEP稳定的中红外脉冲，为研究强场应用中脉冲宽度、波长及CEP的影响提供了潜在的解决方案。参考文献：[1] B. Shan and Z. Chang, "Dramatic extension of the high-order harmonic cutoff by using a long-wavelength driving field," Phys. Rev. A 65(1), 011804 (2001).[2] G. Dalla-Barba, G. Jargot, P. Lassonde, S. Tóth, E. Haddad, F. Boschini, J.-C. Delagnes, A. Leblanc, H. Ibrahim, E. Cormier, and F. Légaré, "Mid-infrared frequency domain optical parametric amplifier," Opt. Express 31(9), 14954 (2023).

       原文标题 : 超快非线性光学技术之五十八 中红外频域光参量放大器