长波红外光指的是8到15 μm波段的红外光，应用领域包括超快分子光谱学、强场光物质物理学等。这一波段的脉冲主要通过二氧化碳激光器和固体介质中的频率转换产生，二氧化碳激光器的参数优秀，但体积大、维护难；基于晶体的光参量放大或差频产生在10 μm以下表现优秀，但在长波段存在效率低的问题。受激拉曼散射是一种应用广泛的频率下转换技术，常用于产生1.2 μm及以下的近红外波段的脉冲。气体分子的振动退相时间在百皮秒以上，当脉冲的宽度在皮秒以下时，所引发的受激拉曼散射是瞬态的，其强度仅与脉冲能量有关，因此可以通过引入啁啾降低峰值功率的方式避免自相位调制的影响。对啁啾脉冲而言，脉冲激发气体分子需要时间，受激拉曼散射发生在脉冲的后沿，如图1(a)所示。

此时有部分光谱未参与散射，斯托克斯光的光谱较窄，压缩后得到的脉冲宽度大。可以通过双脉冲的方式解决这一问题，如图1(b)所示：两个时间间隔百皮秒以内、正交偏振的脉冲先后在气体中传播；经第一个脉冲激发后，对第二个脉冲而言介质中存在大量激发后的气体分子，也就是声子，从而在前后沿均产生较强的受激拉曼散射，S偏振的斯托克斯光可经偏振器件和双色镜滤出。波段更长的斯托克斯光需要气体分子具有较大的振动频移，氢分子较为合适。使用1064 nm泵浦光进行两级拉曼散射即可获得9.2 μm的斯托克斯光。为了改善效率和脉冲质量，使用单次受激拉曼散射产生长波红外光，则需要泵浦波长在1.8 μm以上[1]。

图1 单脉冲和双脉冲激发受激拉曼散射[1]

当泵浦波长大于1.8 μm时，氢分子的转动拉曼增益变得显著，但可以通过波导结构将其抑制。在自由空间中，当气压大于5 bar，泵浦波长大于2 μm时将以转动能级对应的拉曼散射占主导，而在空芯光纤中，S型色散曲线使得转动能级对应的泵浦、斯托克斯和反斯托克斯光达成相位匹配，及时消耗转动能级对应的声子从而抑制斯托克斯光的产生。由于转动能级的相位匹配波长比振动更低，可以在长波长部分使得振动能级对应的受激拉曼散射占主导。仿真表明，与单脉冲相比，双脉冲情况下，斯托克斯光的光谱较宽，可压缩的脉宽较窄，脉冲能量也较高。

但是，两种情况下的Strehl比，也就是实际和变换极限脉冲的峰值功率之比均较低，基底较大，光谱的抖动也较大，同时，考虑到两个脉冲的总能量，转换效率并没有提升。康奈尔大学的Yi-Hao Chen等人提出可以减小第一个泵浦脉冲波长，采用双波长双脉冲的方案来解决这些问题，如图2所示[1]。在双波长双脉冲方案中，第一个脉冲仅用于激发氢分子，所激发声子频率与脉冲波长无关，可以减小第一个脉冲的波长，从而抑制反斯托克斯光，提升脉冲质量，同时提升拉曼增益，降低对脉冲能量和光纤长度的要求，此外还降低了单个光子的产热量。

图2 双波长双脉冲的受激拉曼散射[1]

图3展示了波长分别为0.8 μm和2 μm，能量均为2 mJ和5 mJ，变换极限脉宽均为50 fs，展宽至10 ps的双波长双脉冲在充有20 bar氢气、芯径为300 μm的空芯光纤中进行受激拉曼散射的模拟结果。图3(a)展示了总光子数、泵浦光子数、斯托克斯光子数和反斯托克斯光子数随传播距离的变化情况，第一个脉冲主要发生频率下转换，产生斯托克斯光，而第二个脉冲中则同时产生斯托克斯和反斯托克斯光，但以斯托克斯光占主导，这是通过调整第一个脉冲的波长和气压，从而修改相位匹配条件实现的。图3(b, c)展示了斯托克斯光的光谱和时域波形，光谱较宽，抖动较小，压缩后脉宽可达88 fs，Strehl比为0.8，脉冲能量为420 µJ。

图3 双波长双脉冲方案模拟结果[1]

图4(a-d)分别展示了双波长双脉冲方案的量子效率，相对峰值功率，Strehl比和脉冲能量最大时的模拟结果，其中相对峰值功率代表模拟结果与第二个脉冲完美转换为斯托克斯脉冲时峰值功率的比。从图中可以看出，当0.8 μm脉冲的能量高于1 mJ时即可充分激发氢分子，使得2 μm脉冲的受激拉曼散射具有较高的量子效率。当2 μm脉冲能量较低时，不足以产生斯托克斯光，能量较高时则受自相位调制的影响，使得相对峰值和Strehl比降低。当0.8 μm脉冲能量较高时，将激发级联受激拉曼散射，产生具有多种波矢的声子，干扰2 μm脉冲的受激拉曼散射过程。当两个泵浦脉冲能量均较高时，斯托克斯脉冲的Strehl比降低为0.5。黑色虚线框出了Strehl比和产生效率较高的参数区间。

图4 双波长双脉冲方案的参数优化

在单波长双脉冲方案中，Strehl比和产生效率是不能同时达到最优的，当第一个脉冲太弱时，不足以充分激发氢分子，使得第二个脉冲产生斯托克斯光的效率较低；当第一个脉冲太强时，其自身产生的斯托克斯光所激发的声子与第二个脉冲达成相位匹配，引起第二个脉冲产生较强的反斯托克斯光，与斯托克斯光干涉，降低了Strehl比。总的来说，在长波红外波段，双波长双脉冲受激拉曼辐射存在峰值功率高、光谱宽、稳定、脉冲质量好的优点，但需要前端光源可以产生同步的不同波长的高能量脉冲，装置较复杂，总效率比单波长方案低，适用于对峰值功率和脉冲质量要求高的应用场景。

参考文献：

[1] Yi-Hao Chen, Jeffrey Moses, and Frank Wise,"Femtosecond long-wave-infrared generation in hydrogen-filled hollow-corefiber," J. Opt. Soc. Am. B 40, 796-806 (2023).

       原文标题 : 超快非线性光学技术之五十五 基于空芯光纤的长波红外光产生