2-20 μm波段的中红外光源在分子光谱领域有着重要的作用，大量的分子在这个波段内存在振动或转动跃迁，使用这个波段的光源可以探测到分子特征的吸收谱线，从而特定地识别分子种类。传统的测量手段包括傅里叶变换光谱仪，可以实现高分辨率测量，但由于其需要机械扫描而无法实现快速测量。针对该难题，双光梳光谱系统应运而生，该方案可以实现高分辨率测量的同时实现快速扫描。本次分享的文章介绍了基于脉冲内自差频产生了宽带中红外双光梳系统，利用该系统实现了快速、宽带和高分辨率的光谱探测[1]。

图1 实验装置[1]

实验装置如图1所示，前端为80 MHz的掺铬激光器，经过一级放大后得到平均功率为4 W、中心波长为2.4 μm的19 fs脉冲。利用锁相环控制器用来稳定重频和fceo，通过调节压电陶瓷来改变重复频率，通过调节泵浦功率和AOM来调节fceo。然后选用ZGP晶体进行脉冲内自差频，产生波长覆盖6-12微米的中红外脉冲，平均功率大于300mW。

图2 中红外光梳的相对强度噪声[1]

图2为利用快速光电探头测得的中红外脉冲功率谱密度的相对强度噪声，以及均方根强度噪声，在低频部分的27 Hz处有由于掺铒放大器软件任务干扰引起的噪声峰。脉冲自差频过程中会对泵浦光的CEP有弱依赖，导致在19 MHz处有以振荡器的fceo调制的噪声峰。除这些噪声峰外，在高频100 K-40 MHz内，噪声水平比较平坦，在-140dBc水平。

图3 双光梳实验装置图[1]

图3为双光梳的实物图，两台光梳被锁定到同一台超稳激光器上，重频差为131 Hz，通过合束器合为一束后经过待测气室，再经过光电探测器测得其干涉图，干涉图经过傅里叶变换后便得到输出光谱。

图4 双光梳的梳齿分辨谱[1]

图4(a)图为梳齿分辨的双光梳光谱，干涉图时间窗口范围为0.1-24 s之间，上横坐标为光谱坐标，下横坐标为对应的射频谱坐标。局部放大后得到b图，可以明显看到梳齿分辨的谱线，此时时间窗口为24 s，梳齿线宽为52 mHz，精细度大于2500。（c）图为不同时间窗口时对应的射频谱线宽，可以看到线宽与采集时间成反比。

图5 N2O的吸收谱[1]

为了展示其高分辨率，将双光梳经过12cm长的气室，气室内充了1%的N2O，俗称为笑气，气压为20 mbar。将采集时间设置为12s，测得的吸收谱如图5（a）所示，与HITRAN数据库比对十分吻合。图5（b）（c）（d）为局部放大后的结果，可以清晰地看到梳齿线宽为150 MHz。在800-1515 cm-1范围内一共有24万个数据点，最强时信噪比为312，将近25 dB。

图6 不同平均时间得到的N2O吸收光谱片段[1]

图6展示了不同采集时间情况下的N2O吸收光谱片段，可以看到采集时间越长信噪比越高，采集时间即使为0.1s时，信噪比也可以达到23，即13.6dB。

该双光梳创造了在ZGP晶体中7.5%的高转换效率的记录，得到了高达300mW的长波中红外光源输出，有助于遥感和非线性梳状光谱应用中。后续将ZGP晶体更换为GaSe晶体有望将光谱范围拓展至20 μm，在更多的领域中取得重要的作用。

参考文献：

[1] Vasilyev, S., Muraviev, A., Konnov, D., Mirov, M., Smolski, V., Moskalev, I., ... & Vodopyanov, K. (2023). Longwave infrared (6.6–11.4 µm) dual-comb spectroscopy with 240,000 comb-mode-resolved data points at video rate. Optics Letters, 48(9), 2273-2276.

       原文标题 : 超快非线性光学技术之四十二 高功率宽带长波中红外双光梳